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Sep 10, 2023

Ein wassergekühlter Hochleistungs-Entladungsreaktor mit dielektrischer Barriere für CO2-Plasmadissoziations- und -verwertungsstudien

Wissenschaftliche Berichte Band 13,

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 7394 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Mit dem Ziel der energieeffizienten Nutzung und Verwertung von Kohlendioxid im Rahmen von Dekarbonisierungsstudien und Wasserstoffforschung wurde ein neuartiger Reaktor mit dielektrischer Barrierenentladung (DBD) entworfen, konstruiert und entwickelt. Dieser Prüfstand mit wassergekühlten Elektroden ist in der Lage, eine Plasmaleistung in einem weiten Bereich von 20 W bis 2 kW pro Einheit einzustellen. Der Reaktor wurde so konzipiert, dass er für die Integration von Katalysatoren und Membranen geeignet ist und auf ein breites Spektrum an Plasmabedingungen und -prozessen abzielt, einschließlich niedriger bis mäßig hoher Drücke (0,05–2 bar). In dieser Arbeit werden vorläufige Studien zur stark endothermen Dissoziation von CO2 in O2 und CO in einem reinen, inerten und Edelgasgemischstrom vorgestellt. Diese ersten Experimente wurden in einer Geometrie mit einem Plasmaspalt von 3 mm in einem Kammervolumen von 40 cm3 durchgeführt, wobei der Prozessdruck von einigen 200 mbar bis 1 bar variiert wurde, wobei reines CO2 verwendet und in N2 verdünnt wurde. Erste Ergebnisse bestätigten den bekannten Kompromiss zwischen Umwandlungsrate (bis zu 60 %) und Energieeffizienz (bis zu 35 %) in die Dissoziationsprodukte, gemessen stromabwärts des Reaktorsystems. Eine Verbesserung der Umwandlungsrate, der Energieeffizienz und der Kompromisskurve kann durch die Abstimmung der Plasmabetriebsparameter (z. B. Gasfluss und Systemgeometrie) weiter erreicht werden. Es wurde festgestellt, dass die Kombination eines leistungsstarken, wassergekühlten Plasmareaktors zusammen mit elektronischer und Wellenformdiagnostik, optischer Emission und Massenspektroskopie einen geeigneten experimentellen Rahmen für Studien zur chemischen Speicherung schneller Stromtransienten und -stöße bietet.

Der groß angelegte und energieeffiziente Umgang mit Gasen, die für Energiekreisläufe relevant sind, sowohl im Zusammenhang mit menschlichen Aktivitäten als auch mit natürlichen Prozessen, von vulkanischen bis zu natürlich-biologischen, ist ein historisches Ziel der menschlichen Technologie und stellt gleichzeitig mehrere wissenschaftliche, multidisziplinäre Herausforderungen dar. Tatsächlich sind die chemischen Gasphasenumwandlungen zwischen H2, H2O, O2, CO2, CO, N2, NH3, CH4 und höheren Kohlenwasserstoffen für den größten Teil des Energieaustauschs natürlicher und menschlicher Prozesse auf der Erdoberfläche und für den Ausstoß von Treibhausgasen verantwortlich Atmosphäre.

Abgesehen von der technologischen Machbarkeit eines Eingriffs in ein so großes Planetensystem, abgesehen von der allgegenwärtigen Oxidationsverbrennung, ist der Erwerb praktischer Kenntnisse von der Grundlagenwissenschaft bis hin zu den technologischen Details zur Energiespeicherung und -umwandlung eine zwingende Voraussetzung für jeden „ökologischen Übergang“, der dies nicht impliziert eine drastische Reduzierung des menschlichen (Lebens und) Wohlbefindens auf der Erde.

Das Konzept, die CO2-Plasma-Dissoziation zur groß angelegten Energiespeicherung zu nutzen, wurde Ende der 70er Jahre hauptsächlich von Legasovs Gruppe1 entwickelt. Damals ging es um die reichliche Verfügbarkeit von Kernenergie während der Nachtstunden, und es wurde vorgeschlagen, dass Wasserstoff durch CO2-Plasmadissoziation, CO/O2-Trennung und die nachgeschaltete Reaktion von CO mit Wasser zu H2 (und CO2) erzeugt werden könnte eine Alternative zur Wasserelektrolyse. Aufgrund der extrem schnellen Reaktionszeit von Plasma-Energiesystemen ist das gleiche Konzept attraktiv für die Anwendung auf Transienten und Überspannungen erneuerbarer elektrischer Energie, um ein Energiespeichersystem mit geschlossenem Kreislauf „Power to Gas“ in H2 zu implementieren. Darüber hinaus deutet die gleichzeitige Anwesenheit von H2 und CO in derselben Anlage darauf hin, dass ein „offener Kreislauf“-Reaktionsweg auf der Grundlage der Verfügbarkeit und Prognosen für erneuerbare Energien sowie des Netz- und Brennstoffbedarfs zur Herstellung elektrischer Brennstoffe (sogenannte E-Fuels) günstig sein könnte.

Tatsächlich fanden und berichteten diese frühen Studien im Labormaßstab hohe Dissoziationsenergieeffizienzen: 80 % für Unterschall- und 90 % für Überschallströmung, für optimierten Gasdruck, Elektronendichte und Elektronenenergie in mikrowellenangeregten Plasmen2. Umgekehrt sind hochfrequente (HF, im 100-kHz-Bereich) angetriebene dielektrische Barrierenentladungsplasmen (DBD)3 aufgrund mehrerer Vorteile für die praktische Anwendung im Konzept interessanter als Mikrowellenplasmen (MW)4: niedrige Kosten, hohe elektrische Treibereffizienz (d. h. Wandstärke). Plug-to-Plasma), Treiber mit hoher Durchschnittsleistung mit kostengünstigen Komponenten, Vermeidung von MW-Anpassungsnetzwerken und Skalierung auf industrielle Größe (wie bei Ozonisatoren5). Im Gegensatz zu Gleichstrom-Glimmentladungen6 lassen sich DBD-Plasmen leicht bei hohem Druck (dh atmosphärischem Druck und darüber7) stabilisieren, da sie durch die Injektion einer begrenzten Ladung pro Zyklus intrinsisch ein thermisches Durchgehen auf Elektrodenoberflächen verhindern. In Abb. 1 zeigen wir ein Schema des DBD-Plasmas, bei dem der Gasdurchbruch durch eine wechselnde Hochspannung induziert wird, die an gasgefüllten dielektrischen Wandgehäusen angelegt wird, während Ladungen kapazitiv auf die dielektrische Oberfläche der Innenwände induziert werden und sich entlang der Innenflächen bewegen ( Oberflächenentladung) und über den Spalt (Gasentladung).

Beim DBD-Mechanismus werden induzierte Ladungen für die positive Halbwelle dargestellt. Cp ist die parasitäre Kapazität, während Cs die Kapazität während der Entladung ist.

Seitdem wurden mehrere verschiedene Plasmasysteme für CO2-Dissoziationsstudien eingesetzt, basierend auf DBD7,8,9,10,11,12,13, Glimmentladungen6,14,15, Mikrowellen4, gleitenden und rotierenden Lichtbögen11,16,17,18, 19,20 sowohl für den direkten CO2-Zerfall als auch für dessen Verwertung durch Methanisierung11,21,22, Trockenreformierung23,24,25 und für die Produktion von Flüssigkeiten26, wenn katalytische Systeme dem Entladungsbereich hinzugefügt werden. Nach unserem besten Wissen beträgt der bis heute gemeldete höchste Wirkungsgrad bis zu 43 % für ein Glimmentladungssystem (GD) (eigentlich ein rotierendes Lichtbogensystem)7 und 50 % für eine große Mikrowellenentladung mit 4 kW27. Allerdings nichts davon In den Studien wurden wassergekühlte DBDs mit hoher Leistung (kW) eingesetzt.

Ein gemeinsames Merkmal, über das schon in den Anfängen berichtet wurde, ist der Kompromiss zwischen CO2-Dissoziationsrate und Energieeffizienz2,28. Eine hohe Energieeffizienz wurde nur bei niedrigen Umwandlungsraten beobachtet, was auf die Konkurrenz der Plasmarückreaktion von vorgeschaltetem dissoziiertem CO und O2 zurückzuführen ist. Dieses Phänomen stellt strenge Anforderungen an die Trenneffizienz der Entladungsprodukte stromabwärts des Plasmas, hauptsächlich CO aus O2, wenn CO durch Wasser-Gas-Shift-Reaktion (WGS) in H2 umgewandelt werden muss, und legt die Integration von O2-selektiven Membranen im Plasma nahe Region29.

Die Plasmaleistung sollte im Allgemeinen der Dissoziationsenthalpie des CO2-Einlassstroms entsprechen und ist in Abb. 2 dargestellt, basierend auf einer Reaktionsenthalpie von 283 kJ/mol. Als Faustregel für die Dimensionierung der Anlage gilt, dass bei einem angenommenen Wirkungsgrad von 100 % etwa 1 kW notwendig ist, um 5 Nl/min CO2 zu dissoziieren.

Die zur Dissoziation eines CO2-Stroms erforderliche Leistung, basierend auf einer Reaktionsenthalpie von 283 kJ/mol.

In dieser Arbeit stellen wir den Betrieb eines DBD-Reaktors mit einer Leistungsauslegung über 1 kW und bis zu 2 kW vor, um CO2-Flüssen von bis zu 10 Nl/min gerecht zu werden. Bei dieser Leistung ist eine Wasserkühlung erforderlich, um das System thermisch zu stabilisieren. Außerdem kühlt sie die Elektrodenoberfläche, um die Rückreaktionen zu begrenzen, die dielektrische Kopplung zu verbessern und gleichzeitig die Ozonbildung außerhalb des Reaktors zu verhindern. Der Reaktor wurde mit CO2 betrieben, das sowohl als reines Gas zugeführt wurde, als auch aus einem mit N2 vermischten „Kohlenstoffabscheidungsprozess“ oder aus „Verbrennungsabgasen“. Die getesteten Gemische waren jedoch nicht analytisch und dienten nur der Charakterisierung des Reaktors.

Hier ist ein kurzer Überblick über die Arbeit: Zuerst stellen wir ein Schema des Reaktors, seines Treiberschaltungsdesigns und der Versuchsapparatur vor. Anschließend präsentieren wir die Charakterisierung des Reaktors und des Dissoziationsprozesses unter verschiedenen Betriebsbedingungen mit variierender Plasmaleistung, unterschiedlichem Druck und CO2-Fluss. Abschließend diskutieren wir im Detail einige Skalierungsgesetze für die Dissoziation von CO2 in einem DBD im Hinblick auf eine Systemoptimierung für eine effiziente Dissoziation in Hochleistungs-DBDs im Lichte der verfügbaren Literatur.

Für diese Studie haben wir einen DBD-Reaktor mit den folgenden Eigenschaften entwickelt: > 1 kW Leistung, Betrieb von Vakuum bis zwei bar Absolutdruck, einzelne Quarzbarriere an der Außenelektrode, geerdete Innenelektrode und Hochspannungs-Außenelektrode, wassergekühltes Innen- und Außendielektrikum und Elektrode, in vertikaler Geometrie positioniert.

Die Wasserkühlung, eine Eigenschaft, die von anderen Hochleistungs-DBD-Systemen wie den in den 90er Jahren populären „Excilamps“3,5 inspiriert wurde, wurde aus mehreren Gründen ausgewählt: Beschränkung der CO + O2-Rekombinationsprobleme durch Vermeidung des Vorhandenseins heißer Metalloberflächen, Erzielung langfristiger Ergebnisse thermische Stabilität während des Betriebs und ähnlicher thermischer Bedingungen unter verschiedenen Plasmaleistungsregimen, verbessern die dielektrische Kopplung (d. h. den elektrischen Kontakt) zwischen der äußeren Stahlgitterelektrode und der dielektrischen Barriere (Wasser hat εr = 80) und hemmen die Ozonbildung in der Umgebungsluft Der Reaktor. Da wir fließendes Leitungswasser zur Kühlung durch Teflonrohre mit 4 mm Innendurchmesser leiten, ergibt sich in unserem Labor ein Widerstand von 400 kΩ zur Erde (gemessen bei niedriger Gleichspannung). Beim Einschalten des Stromkreises wurde im Wasser in der Nähe der äußeren Stahlgitterelektrode keine Gasblasenbildung (d. h. Elektrolyse) und an der Außenelektrode keine erhöhte Oxidation beobachtet.

Der Reaktor selbst basiert auf einem 0,5 m langen Quarzrohr mit 40 mm Durchmesser und 2 mm Dicke (36 mm Innendurchmesser), das als dielektrische Barriere fungiert. Die innere Elektrodenbaugruppe basiert auf einer wassergekühlten Stützstange aus rostfreiem Stahl mit 10 mm Durchmesser, die mit koaxialen Elektroden mit größerem Durchmesser ausgestattet werden kann, um den Entladungsspalt über einem ausgewählten Reaktorabschnitt (derzeit 120 mm) gegenüber der eingetauchten Außenelektrode zu verringern. Ein allgemeines Schema der Versuchsapparatur und der Elektrodenkonfiguration ist in Abb. 3 dargestellt.

Ein allgemeines Schema der Versuchsapparatur (links) und der vertikalen, wassergekühlten DBD-Elektrode und des Entladungsbereichs (rechts).

Die Gase werden durch digital gesteuerte Massendurchflussregler (MKS 1178) zugeführt, die mit pneumatischen Abschaltventilen ausgestattet sind und mithilfe einer Blasensäule kalibriert wurden. Die Gase werden gemischt und dann von oben in den Reaktor eingespeist, wo sie durch den Plasmabereich strömen und den Reaktor unten verlassen.

Der Reaktor ist mit Vakuumflanschanschlüssen ausgestattet und kann entweder bei niedrigem Druck betrieben werden, indem er eine Membranpumpe in Verbindung mit einem Druckregelventil (MKS 235B) und einem Controller (MKS 600-Serie) und einem absoluten kapazitiven Manometer (MKS 626D) betreibt, oder bei atmosphärischen Druck, wenn wir die Druckregulierungsanlage zu einer gemeinsamen Abgasleitung umleiten, wo das Gas entnommen wird. Der Reaktor ist vakuumdicht und kann das Vakuum tagelang auf dem mbar-Niveau aufrechterhalten. Da keine Ablagerungen auf den Elektroden beobachtet werden können, entspricht der Massenausfluss in der Nähe des Probenahmebereichs dem Zufluss, während der molare Abfluss dadurch zunimmt zur Molzunahme in der Reaktion.

Der Reaktortreiber basiert auf dem Konzept eines AC-Resonanzentladungskreises, um eine hohe Leistung und einen hohen elektrischen Wirkungsgrad zu erreichen. Grundsätzlich schalten zwei IGBTs (Insulated Gate Bipolar Transistors) im Primärkreis eine Niederspannungskondensatorbank (bis zu 400 V, aufgeladen durch einen Variac) mit einer ausgewählten Frequenz und Spannung, die beide vom Bediener manuell gesteuert werden können. Der Schaltkreis versorgt die Primärwicklung eines speziell angefertigten Hochspannungstransformators mit Ferritkern. Einer der Hochspannungsanschlüsse der Sekundärwicklung ist direkt mit der Außenelektrode verbunden (in Kühlwasser eingetaucht und in engem Kontakt mit dem äußeren Quarzrohr). ), während der andere mit der inneren geerdeten Elektrode verbunden ist. Die Sekundärwicklung des Transformators und die Gesamtinduktivität „L“ des Schaltkreises sind für einen „LC“-Wert ausgelegt, so dass der Schaltkreis auf der Grundlage der parasitären Kapazität „C“ der Drossel (d. h. Cp, die Kapazität) bei einer Zielbetriebsfrequenz in Resonanz geht wenn das Reaktorsystem nicht mit Plasma gefüllt ist). Das Einstellen der Schaltfrequenz des Primärkreises auf den richtigen Bereich (derzeit 50 bis 160 kHz) führt zu einem starken Anstieg der Entladungsspannung in der Nähe der Resonanz, was zunächst zur Bildung der Entladung im Spalt und dann zur Feinabstimmung der Entladung führt Energie, die dem Plasma über einen schmalen Frequenzbereich zugeführt wird. Da dabei nämlich die Treiberspannung und die Leistung ansteigen und der Reaktor immer mehr mit dem Plasma gefüllt wird, seine Schaltkreiskapazität zunimmt und die Resonanzfrequenz zu niedrigeren Werten verschiebt, macht dieser nichtlineare Prozess eine Frequenzabstimmung erforderlich.

Ein vereinfachtes Schema der Treiberschaltung ist in Abb. 4 als Teil der LTSpice30-Berechnungen dargestellt, die für die anfängliche Systemdimensionierung, das Design und die Entwicklung durchgeführt wurden. Hier werden die Primärkreisschalter entweder durch Wechselstrom- oder Rechteckwellenquellen ersetzt und das (komplexe) Plasma wird als Verhaltensspannungsquelle vereinfacht, die je nach Lückenspannung und -strom einen offenen und einen geschlossenen Zustand mit unterschiedlichen Widerständen haben kann. Trotz seiner Einfachheit ermöglichte dieser Ansatz die Dimensionierung der Schaltungskomponenten auf der Grundlage bekannter CO2-Durchschlagswerte31 und berechneter Kapazitätswerte auf der Grundlage der physikalischen Abmessungen und Dielektrizitätskonstanten der Baugruppe. Hier bilden L3:L4 den Haupt-HV-Transformator, der eine gepulste Stromquelle erhöht, L5 ist eine parasitäre Induktivität, C1 und C3 geben die Kapazität im Leerlauf (keine Entladung) an, während C2 die Reaktorkapazität ist, wenn sie mit Plasma gefüllt ist. Die Steuerschaltung (hier nicht gezeigt) kann über R2 und C4 die Impulse treiben, die die „Plasmalücke“-Komponente (eine Verhaltensspannungsquelle) in zwei verschiedene Widerstandszustände für Leitung und Isolierung schalten.

Das Schaltungsschema des Reaktortreibers. Dabei ist C2 die Kapazität beim Entladen, während C1 und C3 die parasitären Kapazitäten sind.

Die wichtigsten elektrischen Entladungsdiagnosen und Leistungsmessungen werden durch Inline-Spannungs- und Strommessungen durchgeführt: Eine 1-Ω-Shunt-Widerstandsstromsonde überbrückt die Innenelektrode mit Masse (R3 in Abb. 4), eine Hochspannungs-Hochfrequenzsonde (Tektronix 6025A) steht in direktem Kontakt mit der Außenelektrode und beide werden einem Oszilloskop (Tektronix TDS 220) zugeführt, das über eine GPIB-Schnittstelle mit einem PC verbunden ist. Durch die Erstellung eines Punkt-zu-Punkt-Produkts aus Entladungsstrom und Spannungswellenform mit einer Tabellenkalkulationssoftware kann die der Entladung zugeführte elektrische Leistung als Durchschnitt der resultierenden Produktspur über eine ganzzahlige Anzahl von Spannungsperioden berechnet werden32,33. Ein System zur optischen Emissionsspektroskopie (OES), das auf einem fasergekoppelten Spektrometer (Ocean Optics HDX1100-XR) basiert, kann das vom Plasma emittierte Licht von 200 nm bis 1,1 μm aufzeichnen, das dann mit spezieller Software (Specline, von Plasus Software) analysiert wird Atom- und Ionenübergänge.

Gasförmige Produkte werden mit einem Massenspektrometer (Hyden Analytical HPR-20 R&D Gas Analysis System, ausgestattet mit einem Schadgas-Kit) gemessen, das die Gase stromabwärts des Reaktors beprobt. Die Zeitspuren der dissoziierten Produkte werden in Relation zum Erfassungszeitstempel von gesetzt die anderen Diagnosen zur Erstellung von Effizienzkurven. Die Gasprobe wird mithilfe einer beheizten Quarzkapillare hinter der Membranpumpe während der Experimente mit niedrigem Druck (unter Atmosphärendruck) und im Bypass bei Atmosphärendruck entnommen. Die Konzentration des Hauptgases CO2, CO, O2, N2 wird erfasst und kontinuierlich mit der Software QGA 2.0.4 von Hyden Analytical als volumetrische Prozentwerte registriert. Die Kalibrierung erfolgt mit der Mehrpunkt-Kalibrierungsmethode unter Verwendung verschiedener Kalibrierungsmischungen der Gase. Der für diese Analyse verwendete Detektor ist ein Faraday-Becher, die Elektronenenergie ist auf 70 eV und der Emissionsstrom auf 400 (uA) eingestellt. Die Kalibrierung erfolgt bei optimalem Vakuum im Massenspektrometer bei 1,97 · 10–7 mbar, das auch während der Tests auf diesen Wert eingestellt wurde. Der Fluss während der Kalibrierung wurde auf 400 sccm/min eingestellt, nachdem die Kalibrierungsmischungen mit unterschiedlichen Flüssen getestet wurden, um die Präzision der Kalibrierung zu bewerten. Zur Charakterisierung der möglichen Nebenverbindungen (NOx), die während der Tests mit Stickstoff entstehen, wird die Hyden Analytical-Software MASsoft verwendet, um die produzierten ppm mit denselben Geräteparametern zu überprüfen. Analyse und Kalibrierung werden für unterschiedliche Massenfragmente im Fall des Tests mit und ohne Stickstoff durchgeführt, im ersten Fall wurde CO2 bei Masse 44 gemessen, im zweiten Fall wurde CO2-Masse bei Masse 45 gemessen, in diesem Fall wird die Stickstoffmasse bei gemessen 29, um die beiden zu trennen. Zur Gegenkontrolle der CO2- und CO-Konzentrationswerte wurde auch ein ABB-Gasanalysator mit URAS 16-Modulen am Abgas in einem Testlauf eingesetzt.

Die CO2-Konzentration wurde zu Beginn und während der Plasmaentladung gemessen; Die Molzahl CO2 wurde unter der Annahme berechnet, dass die einzige Reaktion die Dissoziationsreaktion war. Andere Reaktionen finden zwar statt, aber die Konzentration anderer Spezies wie O3 (nur für die reine CO2-Dissoziation) oder Stickoxide (für CO2/N2-Mischungen) ist vernachlässigbar und wurde durch massenspektrometrische Messungen nicht in signifikanten Mengen nachgewiesen. Darüber hinaus liegt die Berechnung der Umwandlung über den CO2-Gehalt im Zufuhr- und Abgasgas innerhalb des experimentellen Fehlerbereichs, wie bereits in der Literatur12 berichtet. Daher wurde die Umrechnung wie in Gl. berechnet. (1):

Dabei ist \({F}_{tot,in}\) der gesamte Gasstrom im Einlass bzw. Auslass, \({\gamma }_{{CO}_{2},in}\) das Volumen Der zu Beginn des Tests mit dem Massenspektrometer ohne Plasma gemessene CO2-Prozentsatz am Einlass ist \({\gamma }_{{CO}_{2},out}\) der Volumenprozentsatz von CO2 am Auslass wenn das Plasma eingeschaltet ist.

Bei Gemischen, die N2 enthielten, waren die Konzentrationen der mit dem Massenspektrometer untersuchten Gase CO2 mit der Masse 45, N2 mit der Masse 14 und O2 mit der Masse 32; Die Messung von CO wurde vernachlässigt, da der Beitrag von CO zur Masse 29 bei einer Konzentration von weniger als 30 % v/v CO (relative Intensität von 14 Masse zu CO gleich 3:1000 und von Masse 14 zu N2 gleich 60) als vernachlässigbar angesehen wurde :1000). Da in diesem Zustand nur ppm NOx-Verbindungen nachgewiesen wurden und die Hauptreaktion die Dissoziation von CO2 ist, wurde der N2-Wert während der gesamten Reaktion als konstant angenommen und die Gl. (2) wurden zur Abschätzung der CO2-Umwandlung angewendet und die Beiträge von CO2, N2 und CO sind entkoppelt:

wobei \({\gamma }_{{CO}_{2}\_45,in}\) und \({\gamma }_{{CO}_{2}\_45,out}\) der volumetrische Anteil sind von CO2, gemessen bei einer Masse von 45, im Feed bzw. mit Plasma.

Der Wirkungsgrad wurde daher aus der Leistungsentladung im Plasma (Pplasma) und der theoretischen Leistung, die erforderlich ist, um CO2 vollständig zu dissoziieren (Preq) (5), berechnet:

Die Kohlenstoffbilanz (C%), die zur Bewertung der möglichen Ablagerung von Kohlenstoffrückständen während des Plasmas erforderlich ist, wurde nach der Formel (4) berechnet:

Die ersten Experimente wurden durchgeführt, um die Betriebsbereiche zu bestimmen und die Hardware abzustimmen, um Lichtbögen und andere Betriebsprobleme aufgrund unzureichender Isolierung und Elektrodendimensionierung zu vermeiden, die zu unerwünschten Entladungen entlang von Isolatoren, Kabeln und dem Transformatorkern führen können. Da wir möchten, dass der sekundäre Hochspannungs-Wechselstromkreis über den Elektrodenabstand mitschwingt, muss darauf geachtet werden, unerwünschte, parasitäre kapazitive Kopplungen und Überspannungen an den Isolatoren zu vermeiden.

Anschließend wurde eine Reihe von Experimenten durchgeführt, bei denen Leistung, Druck und Gesamtgasfluss variiert wurden, sowohl in reinem CO2 als auch in verschiedenen N2/CO2-Verhältnissen, wobei in allen Fällen die Umwandlung und die Plasmaleistung gemessen wurden.

In Abb. 5 zeigen wir ein fotografisches Bild des Reaktors während des Betriebs, links mit CO2/N2 und rechts mit reinem CO2. Der offensichtliche visuelle Unterschied ist auf die optische Emission von N nahe 400 nm und das Fehlen starker sichtbarer Emissionslinien für CO2 zurückzuführen.

Zwei fotografische Aufnahmen des Reaktors im Betrieb, links mit CO2/N2-Gemisch und rechts mit reinem CO2.

Optisch besteht die DBD-Entladung aus mehreren Mikroentladungen, die sich über die Elektrodenoberflächen bewegen und die Elektrodenoberfläche bedecken, indem sie langsam wandern, um die Oberfläche und das Volumen zu füllen. Die einzelnen Mikroentladungen können auch als Stromspitzen in den Spuren des Shunt-Probe-Widerstandssignals des Oszilloskops gesehen werden, die jeweils 10 s von ns5 dauern.

Da wir zudem weder an der Innenelektrode noch an der dielektrischen Oberfläche die Bildung von festem Kohlenstoff beobachteten, konnte eine Verkokung ausgeschlossen werden.

In Abb. 6 zeigen wir die Oszilloskopspuren zweier typischer Spannungs- und Stromwellenformen, gemessen mit einer Hochspannungssonde bzw. als Spannungsabfall an einem Shunt-Widerstand, sowie die berechnete Plasmaleistung.

Typische Spannungs- und Stromwellenformen, die Leistungswellenform und die Berechnung der durchschnittlichen Leistung. Hier links (a) und (b) die Entladung bei niedriger Leistung, rechts (c) und (d) bei hoher Leistung. Der Druck beträgt 1 bar in einer Mischung aus 1000 sccm CO2 und 60 sccm N2.

Als Beispiel zeigen wir im linken Bereich von Abb. 6a und b die Wellenformen für eine Entladung bei niedriger Leistung und auf der rechten Seite (c) und (d) bei hoher Leistung bei 1 bar bei 1000 sccm (Standardkubikzentimeter pro Minute) CO2 60 sccm N2-Gemisch. Es ist zu beachten, dass beim Messen der Stromwellenformen mit dem Oszilloskop aufgrund der schnellen Schwankung der Wellenformen und der Spitzen, die mit den Entladungen einzelner Streamer zusammenhängen, Vorsicht geboten ist, sodass entweder eine Sonde mit hoher Bandbreite verwendet oder ein Kondensator platziert werden muss über den Shunt-Widerstand. Allerdings sollten eine geeignete Zeitskala, Bandbreite und Abtastrate ausgewählt werden, um eine Fehleinschätzung der Plasmaleistung zu vermeiden. Später bestätigten wir die Richtigkeit der gemessenen Leistung, indem wir die Wechselstrom-Leistungsaufnahme durch die Stromversorgung mit Spannungs- und Stromtastköpfen maßen.

Durch Anpassung der Flüsse und Messung der Umwandlung und Plasmaleistung konnten wir unsere Energieeffizienzkurven erhalten. In Abb. 7 berichten wir über die Umwandlung und die Energieeffizienz für reines CO2 bei verschiedenen Flüssen und Drücken. Im oberen linken Bereich 7a bei einem Druck von 400 mbar (angeblich dort, wo die optimale Effizienz für MW-Plasmen2 gemeldet wurde) und für einen größeren Fluss von 2000 sccm bei 1 bar im oberen rechten Bereich 7b.

Umrechnungen und Wirkungsgrade für reine CO2-Ströme: (a) Druck von 400 mBar und Durchfluss im Bereich von 100 bis 600 sccm, (b) 1 bar und 2000 sccm, (c) 300 sccm bei 0,4 und 1 bar. (d) Typische Massenspektren-Zeitspuren, hier die für Abb. 7a.

In Abb. 7c, unten links, vergleichen wir die Daten bei 300 sccm und unterschiedlichem Druck und Leistung. Schließlich berichten wir unten rechts, 7d, über einen typischen Zeitverlauf für ein reines CO2-Dissoziationsexperiment, aus dem die Werte für Umwandlung und Energieeffizienz extrahiert wurden, um Abb. 7a) zu erstellen.

Als allgemeinen Trend können wir feststellen, dass die Effizienz zwar im Allgemeinen mit der Plasmaleistung abnimmt, aber mit der Strömung zunimmt, wenn größere Leistungen angewendet werden. Dies zeigt, wie wichtig eine korrekte Anpassung ist, die mit den Darstellungen in Abb. 1 übereinstimmt. Dies ist auch wichtig Hervorzuheben ist die schnelle Zeitreaktion des Systems, wenn Plasmaleistung angelegt und variiert wird, was für die Anwendung schneller Energietransienten vielversprechend ist. Wie bei einem konstanten Wechselwirkungsvolumen zu erwarten ist, ist die Reaktion umso schneller, je größer der Fluss ist.

Abbildung 7a zeigt die CO2-Umsätze bei einem Druck von 400 mbar und einer Leistung zwischen 50 und 850 W. Die Einlassströme wurden auf 100, 300 und 600 sccm eingestellt. Beim niedrigsten Durchfluss von 100 sccm wurde eine hohe Umwandlung von 20 % bei einer Leistung von etwa 50 W gemessen, die schnell anstieg, um sich bei etwa 500 W bei einem Wert von 30 % einzupendeln und sich dann bei höheren Leistungen bis zu nicht wesentlich veränderte 900W. Als die Flüsse weiter erhöht wurden, erreichten die Umwandlungskurven einen zunehmend linearen Trend mit einem fortschreitenden Rückgang der Umwandlungen, z. B. betrug die Umwandlung bei dem maximalen Fluss von 600 sccm nur 8 % bei 105 W, um dann auf maximal 25 % anzusteigen Leistung von 800 W. Die Plasmaeffizienz zeigte einen entgegengesetzten Trend zu dem, der bei der CO2-Umwandlung beobachtet wurde. Das heißt, bei der niedrigsten Leistung wurde mit dem höchsten Durchfluss von 600 sccm ein angemessener Wirkungsgrad von 8 % erreicht, der jedoch auf 5 % abnahm, als der Durchfluss auf 100 sccm reduziert wurde. Mit zunehmender Leistung nahm der Wirkungsgrad deutlich ab und erreichte bei der höheren Durchflussrate immer noch einen Wert von 4 %, während er bei der niedrigeren Durchflussrate auf unter 1 % einbrach.

Abbildung 7b zeigt die Umwandlung und Effizienz bei Anwendung eines größeren Durchflusses von 2000 sccm. Hier beginnt die Energieeffizienz bei 12 % bei 200 W und sinkt auf 5 % bei 1000 W, aber die Umwandlungen sind geringer mit einem gegenläufigen Trend von 4 % bei niedriger Leistung bis 11 % bei 1000 W.

Abbildung 7c untersucht den Einfluss des Drucks bei einem Durchfluss von 300 sccm. Bei 400 mbar (rote Kurven) sind sowohl Umwandlung als auch Energieeffizienz immer höher als bei 1 bar. Dass die Umsätze trotz der längeren Verweilzeit bei höherem Druck höher sind, kann auf die Volumenzunahme der Dissoziationsreaktion zurückzuführen sein, deutet aber auch auf weniger optimale Plasmaparameter hin, da die Entladung bei höherem Druck weniger diffus und fadenförmiger wird Druck3,5.

Abbildung 7d zeigt die Zeitverläufe der Massenspektren, die zur Erstellung der in Abb. 7a dargestellten Umwandlungs- und Energieeffizienzkurven verwendet wurden. Die zeitliche Reaktion des Systems auf die unterschiedlichen Plasmabedingungen ist vielversprechend für die Valorisierung schneller elektrischer Energietransienten. Aufgrund der fehlenden thermischen Trägheit in einem kalten Plasma ist die Spurenanstiegszeit aller Produkte einfach mit der Verweilzeit der Vorrichtung verknüpft.

In Abb. 8 werden stattdessen Umwandlungsraten und Energieeffizienzen für N2/CO2-Gemische bei unterschiedlichen Durchflüssen und Drücken im Bereich von 200 mbar bis 1 bar angegeben. In der oberen Reihe für ein festes Verhältnis von 3:1: 8a links für einen kleineren Durchfluss von 133 sccm und rechts 8b für 400 sccm. Unten links 8c wiederum der Effekt des Gesamtstroms für die 3:1-Mischung bei 400 mbar.

Umwandlung und Wirkungsgrade für CO2/N2-Mischungen bei unterschiedlichem Druck, Durchfluss und Leistung: (a) Einfluss des Drucks bei 3/1-Verhältnis und CO2 = 100 sccm und (b) 3/1-Verhältnis und CO2 = 300 sccm; (c) Effekt für Durchfluss bei 3/1-Verhältnis und P = 400 mbar; (d) Auswirkung unterschiedlicher CO2/N2-Verhältnisse bei P = 500 mbar und CO2 = 1000 sccm.

Wir untersuchten auch die Wirkung unterschiedlicher N2-Mengen in Bezug auf einen großen, reinen CO2-Fluss von 1000 sccm, wie in Abb. 8d bei 500 mbar dargestellt.

In Anbetracht der Tatsache, dass wir die Versorgungsspannung beim Erstellen der Leistungskurven in festen Schritten erhöht haben, stellten wir fest, dass die Zugabe von N2 die Leistungskopplung zur Entladung bei niedrigeren Spannungen verbessern kann. Tatsächlich konnten wir bis zu 2 kW mit 1000 sccm CO2 und 240 sccm N2 einspeisen.

In Abb. 8a erreichen wir bei einem Fluss von 100 sccm CO2 und 33 sccm N2 bei 400 mbar einen Umsatz von über 60 %, bei 800 W beginnt die Energieeffizienz bei 10 % bei 100 W und erreicht ihren Tiefpunkt bei 2 % bei 800 W.

In Abb. 8b sind für Umwandlung und Effizienz bei allen Drücken sehr ähnliche Trends zu beobachten, wo der Durchfluss 300 sccm CO2 und 100 sccm N2 beträgt. Größere Effizienzen und Umwandlungen werden bei 400 mbar und 500 mbar in Bezug auf niedrigere und höhere Drücke beobachtet. Hier wird bei niedriger Leistung bei 500 mbar eine Energieeffizienz von 26 % mit einem Umsatz von 22 % beobachtet, während wir bei niedriger Leistung immer noch 36 % Umsatz und 22 % Wirkungsgrad bei 1 bar haben. Der 400-mbar-Fall ist in Abb. 8c bei verschiedenen Flüssen detailliert dargestellt. Hier führen höhere Ströme zu einer höheren Energieeffizienz und geringeren Umwandlungen aufgrund von Nichtübereinstimmungen der Entladungsleistung mit der Reaktantenströmungsenthalpie. Bei 400 sccm CO2 und 150 sccm N2 (insgesamt 550 sccm) wird ein guter Kompromiss zwischen Umwandlung und Effizienz beobachtet, nämlich 25 % bzw. 22,5 % bei 100 W und 35 % bzw. 15 % bei 230 W.

In Abb. 8d untersuchen wir die Wirkung unterschiedlicher Zugabe von N2 zu einem großen CO2-Fluss von 1000 sccm bei 500 mbar. Hier könnten wir bis zu 2 kW an das Plasma koppeln, um eine Umwandlung von 45 %, aber einen geringen Wirkungsgrad von 3 % zu erreichen. Bei der Auswertung der roten und schwarzen Kurven mit null bzw. 60 sccm N2 stellen wir fest, dass N2 die Umwandlung, nicht aber die Effizienz begünstigt.

Die in dieser Arbeit erzielten Ergebnisse stimmen eindeutig mit denen in der Literatur überein, die kürzlich von Snoeckx und Bogaerts34,35 überprüft wurde: Die oben beschriebenen allgemeinen Trends werden bestätigt und sind ein Merkmal von DBD-Reaktoren auch für resonante Plasmen mit höherer Leistung. Die meisten unserer Ergebnisse liegen durchweg im Bereich unter 15 % Effizienz bei höherer Umwandlung, der im zitierten Artikel als Schwellenwert angegeben wird34,35. In der vorliegenden Arbeit erreichten wir eine gute Kombination aus Umwandlung und Wirkungsgrad von 36 % bzw. 17,3 % (rote Kurve in Abb. 8b) bei Atmosphärendruck, nahe den gemeldeten besten Werten34,35 bei 42 % Umwandlung und 23 % Wirkungsgrad, mit a Festbett-DBD-Reaktor.

Wir haben auch beobachtet, dass die Injektion von N2 in die Gasmischungen die Umwandlung der Reaktion aufgrund der Dissoziation von CO2 bei Kollision mit metastabilen N2-Molekülen zu verbessern scheint, und dieser Effekt ist stark genug, um den geringeren CO2-Gehalt in der Mischung zu kompensieren34. 35. Die Bildung umweltschädlicher Gase wie N2O und NOx, die als Reaktionsnebenprodukte in der Größenordnung einiger hundert ppm entstehen, kann zu einem Umweltproblem führen. Allerdings sollte bei den Einspeisungsmischungen eines zukünftigen DBD-Reaktors unter industriell relevanten Bedingungen das Vorhandensein von N2 berücksichtigt werden, da die häufigsten Abgase eine gewisse Menge dieses Gases enthalten.

Als Anwendungsbeispiele der OES-Spektroskopie zeigen wir in Abb. 9 das optische Emissionsspektrum der Entladung, die in N2/CO2 bei niedriger Leistung und hohem Wirkungsgrad (bzw. 100 W bzw. 16 % in Abb. 9a) und niedrigem Wirkungsgrad und hoher Leistung ( 930 W und 3,5 % in Abb. 9b). Die Spektren wurden beim Erstellen der grünen (Sternpunkte) Konversionseffizienzkurve von Abb. 8c gesammelt.

Optische Emissionsspektren von Entladungen in N2/CO2 = 300/100 bei 400 mBar (für die grüne/Sternpunkt-Kurve von Abb. 8c): (a) 100 W Eff = 16 %; (b) 930 W Eff = 3,4 %.

Wir beobachteten, dass die Entladung bis auf die intensive Emission von N2 im UV-blauen Teil des Spektrums überwiegend dunkel bleibt. Mit zunehmender Leistung wird im Allgemeinen eine intensivere optische Emission beobachtet, wobei die Emission von CO zwischen 700 und 800 nm einsetzt. Wenn elektronische Anregung und optische Emission im eV-Bereich einen Energieverlust darstellen und auf einen Wirkungsgradabfall hinweisen, können wir den starken Rückgang der Energieeffizienz bei Leistung nicht direkt darauf zurückführen. Dies weist jedoch darauf hin, dass die Elektronenenergieverteilung den Sub-eV-Bereich überschreitet, in dem die CO2-Dissoziation am effizientesten ist1,2.

Bei einem reinen CO2-Fluss von 300 sccm und einer Hochleistungsentladung von 1750 W bei 500 mbar ist die optische Emission im UV-sichtbaren Bereich erheblich erhöht, wie in Abb. 10 dargestellt, während die Entladung bei niedrigerer Leistung überwiegend dunkel ist. Bei diesem Leistungsniveau, das weit über dem liegt, das unbedingt für die vollständige Dissoziation dieses CO2-Stroms erforderlich ist (siehe Abb. 1), konnten wir das Vorhandensein starker Emissionslinien von CO und O2, aber auch atomarer und ionischer Linien von C und O2 beobachten Ö.

Optisches Emissionsspektrum eines Hochleistungsentladungsplasmas in reinem CO2: P = 1 Bar, CO2 = 300 sccm, 1750 W. Das Vorhandensein einer intensiven optischen Emission von CO im 1 eV-Bereich neben Atomlinien weist auf übermäßige elektronische Anregung und molekulare hin Rissbildung, was zu einer energieineffizienten Dissoziation führt.

Die Ionisierung durch hochenergetische Elektronen und die Emission von Licht mit einer Energie über 1 eV weisen darauf hin, dass die Entladung in einem ineffizienten Regime für die CO2-Dissoziation erfolgt. Wenn umgekehrt das CO2 durch Kollisionen mit Elektronen mit 1 eV und weniger durch sukzessive Schwingungsanregung in selbstdissoziative Zustände dissoziiert wird2, dann sollte die Entladung „dunkel“ bleiben, weitgehend frei von Emissionslinien im sichtbaren Wellenlängenbereich. Außerdem sollten keine Emissionslinien von C- und O-Atomen oder von CO-, O2-, C- und O-Ionen beobachtet werden, und eine empfindliche Online-OES-Diagnose kann wirksam sein, um den Beginn verschiedener Entladungsregime zu erkennen, die für CO2-Dissoziationen energetisch ineffizient sind. Durch die Verbesserung der Lichtsammlung kann OES außerdem zur Messung der Gasphasentemperatur und der Elektronendichte als Echtzeitdiagnose zur Optimierung der direkten CO2-Plasmadissoziation eingesetzt werden.

In unserem wassergekühlten DBD-System identifizieren die OES-Messungen den Beginn weniger effizienter Entladungsregime zum Zwecke der Dissoziation von reinem CO2 in O2 und CO. Es ist jedoch noch nicht klar, ob der Effizienzabfall durch die Phänomene verursacht wird, die hinter dem Auftreten optischer Störungen stehen Emissionslinien, da im Verhältnis zur Entladungsleistung relativ wenig Energie zur Emission übertragen wird, auch angesichts der Tatsache, dass eine kleine Elektronenpopulation (im hochenergetischen Schwanz der Elektronenenergieverteilung) diese Emission verursachen kann.

Mit dem Ziel, das System zu verbessern, um die Effizienz zu steigern, stellen wir zunächst fest, dass die Plasmaleistung immer an die Dissoziationsenthalpie des Gasstroms angepasst werden sollte, und wir sehen, dass die Effizienz auf allen Leistungsniveaus in den Abbildungen zunimmt. 7a, c und 8c, so dass ein effizientes Arbeiten bei hoher Leistung größere Flüsse erfordern würde als die in der aktuellen Studie untersuchten.

Ein weiterer möglicher Grund für den Wirkungsgradabfall bei höherer Leistung ist der Temperaturanstieg an den Elektrodenoberflächen, wo die Rückreaktion (CO und O2 in CO2) begünstigt werden kann, die durch den Einsatz anderer Materialien und die Verbesserung des Maschinendesigns begrenzt werden kann . Eine einfache Berechnung, die die zylindrische Wärmeleitung in der aktuellen Geometrie berücksichtigt und die Wärmeleitungsverluste zwischen Elektrode und dem gekühlten koaxialen Träger vernachlässigt, zeigt, dass unsere Edelstahl-Elektrodenoberfläche bei einer Leistung von 1 kW und mehr als 200 etwa 115 °C erreicht °C bei 2 kW.

Andere wichtige Plasmaparameter können von den optimalen Werten abweichen und können eingestellt und optimiert werden36, das reduzierte elektrische Feld E/N0 ist wahrscheinlich zu hoch2,28,37. Für eine homogene, stromlinienfreie Entladung könnte das reduzierte elektrische Feld aus der Spannung und der Stromwellenform abgeschätzt werden, indem die gemessene Spannung beim Strombeginn durch Lücke und Druck dividiert wird. Die Zahlen, die wir erhalten, liegen im Bereich von 1–3 × 10–15 vcm2, was eher auf eine elektronische Anregung als auf eine Schwingung schließen lässt. Bei inhomogenen, von Streamern dominierten Entladungen ist das Bild komplexer, da E/N0 über die Entladung hinweg nicht gleich ist. Außerdem ist die Dauer der einzelnen Streamer-Mikroentladungs-„Impulse“ wahrscheinlich zu kurz; hier deuten vorläufige Stromimpulsmessungen auf Stromspitzen von 10 ns oder weniger hin, während für die schrittweise CO2-Dissoziation eine längere Zeit erforderlich ist2,38.

Wir haben ein neuartiges dielektrisches Barriere-Entladungssystem entworfen, konstruiert und entwickelt, das auf wassergekühlten Elektroden basiert und in der Lage ist, interessante Hochleistungs- (2 kW) und Energieeffizienzbereiche zu erkunden. Es wurden Energieeffizienzwerte der CO2-Dissoziation von bis zu 30 % und mehr bei niedriger Leistung und Umwandlungsraten von bis zu 60 % bei Anwendung höherer Leistung gemessen. Die Schlüsseluntersuchung für die zukünftige Entwicklung wird die Erforschung von Regimen sein, die es ermöglichen, gleichzeitig die Energieeffizienz und die Umwandlungsrate für größere CO2-Ströme zu erhöhen, wenn dem Plasma eine hohe Leistung zugeführt wird. Dies kann erreicht werden, indem die Rückreaktion von CO und O2 weiter eingeschränkt wird durch: (i) ein besseres Wärmemanagement der Elektroden und Oberflächentechnik; (ii) die optimierte Anpassung des Gasflusses an das Entladungsvolumen und die Leistung; (iii) Einsetzen einer Membran zur Trennung des O2 vom Plasma. Darüber hinaus gehen wir davon aus, dass DBD-Systeme als eine Ansammlung von Mikroentladungen38 wirken, die im Verlauf jedes Wechselstromzyklus innerhalb von Nanosekunden in mehrere Streamer zusammenfallen: die Implementierung von Entladungen mit unterschiedlichen räumlichen und zeitlichen Mikroentladungsregimen, die dies tun würden Eine Annäherung der Elektronendichte und des reduzierten Feldes (E/N0) an die optimalen Werte für die CO2-Dissoziation könnte dem Prozess große Vorteile bringen und zu einer Energieeffizienz führen, die für praktische Zwecke realisierbar sein könnte. kann die Effizienz erheblich steigern. Schließlich wird die Einführung verschiedener Elektroden- und dielektrischer Materialien, die Verwendung von Materialien mit höherer Wärmeleitfähigkeit und die Verbesserung des thermischen Kontakts mit der Kühlflüssigkeit sowie die Zugabe von Katalysatoren in den Entladungsbereich das Anwendungspotenzial wassergekühlter DBD-Plasmasysteme mit hoher Leistung weiter erhöhen.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Die Forschung wurde teilweise durch das GICO-Projekt, EU-H2020-Programm, Fördernummer 101006656, finanziert.

ENEA Casaccia, Via Anguillarese 301, 00123, Rom, Italien

Nicola Lisi, Umberto Pasqual Laverdura, Rosa Chierchia, Igor Luisetto und Stefano Stendardo

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NL und UPL haben den Haupttext des Manuskripts geschrieben, NL, UPL und RC führten die Hauptexperimente durch, RC bereitete die Abbildungen vor. 9 und 10. NL entwickelte das Plasmasystem, UPL, IL und SS die Gasanalytik. Alle Autoren haben das Manuskript überprüft.

Korrespondenz mit Nicola Lisi.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Lisi, N., Pasqual Laverdura, U., Chierchia, R. et al. Ein wassergekühlter Hochleistungs-Entladungsreaktor mit dielektrischer Barriere für CO2-Plasmadissoziations- und -verwertungsstudien. Sci Rep 13, 7394 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-33241-9

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Eingegangen: 27. Januar 2023

Angenommen: 10. April 2023

Veröffentlicht: 06. Mai 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-33241-9

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