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Apr 29, 2023

Synthese präbiotischer organischer Stoffe aus CO2 durch Katalyse mit meteoritischen und vulkanischen Partikeln

Wissenschaftliche Berichte Band 13,

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 6843 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Die Entstehung präbiotischer organischer Stoffe war ein zwingender Schritt zur Entstehung des Lebens. Die Bedeutung der exogenen Abgabe im Vergleich zur In-situ-Synthese aus atmosphärischen Gasen wird noch diskutiert. Wir zeigen experimentell, dass eisenreiche Meteoriten- und Vulkanpartikel die Fixierung von CO2 aktivieren und katalysieren und so die wichtigsten Vorläufer lebenswichtiger Bausteine ​​ergeben. Diese Katalyse ist robust und erzeugt unabhängig vom Redoxzustand der Umgebung selektiv Aldehyde, Alkohole und Kohlenwasserstoffe. Es wird durch gewöhnliche Mineralien ermöglicht und verträgt ein breites Spektrum früher Planetenbedingungen (150–300 °C, ≲ 10–50 bar, nasses oder trockenes Klima). Wir stellen fest, dass durch diesen Prozess im planetarischen Maßstab aus dem atmosphärischen CO2 auf der Hadean-Erde bis zu 6 × 108 kg/Jahr an präbiotischen organischen Stoffen synthetisiert werden könnten.

Die Bildung reaktiver organischer Moleküle, die die Bausteine ​​des Lebens auf der entstehenden Erde bilden, ist eine der Voraussetzungen für die Abiogenese1,2,3. Die Entstehung einer stabilen kontinentalen Kruste und flüssigen Wassers auf der Erde vor ca. 4,4 Gyr4,5 und die frühesten biogenen Kohlenstoffisotopensignaturen vor ca. 3,8–4,1 Gyr6,7 deuten darauf hin, dass das Leben erst ca. 400–700 Millionen Jahre danach entstand Entstehung der Erde8,9,10. Diese relativ kurze Zeitspanne deutet darauf hin, dass der Großteil der organischen Vorläufer bereits vor 4,4 Jahren auf der Hadean-Erde gebildet wurde. Eine Möglichkeit besteht darin, dass die präbiotischen organischen Bestandteile, die im Sonnennebel, kohlenstoffreichen Asteroiden und Kometen gebildet wurden, auf die frühe Erde übertragen wurden11,12,13,14,15,16,17,18,19,20, 21. Andere Theorien betrachten die Synthese in der Atmosphäre und im Ozean durch katalytische oder hochenergetische Prozesse (Blitze, vulkanische Energie, Aufprallschocks)22,23,24,25,26,27,28,29,30,31,32,33 ,34,35,36,37,38,39,40,41,42,43,44,45,46,47,48,49,50,51,52,53,54,55,56,57,58 ,59,60,61,62,63,64. Einige der zugrunde liegenden chemischen Prozesse wurden experimentell simuliert, wie die Miller-Urey-Synthese in der CH4-reichen Atmosphäre, die Fischer-Tropsch-Katalyse64 in CO-reichen Umgebungen, die CO2-Fixierung zu Pyruvat über Eisen- und Nickel-Nanopartikel65 und die wässrige Strecker-Synthese von Aminosäuren in kohlenstoffhaltigen Asteroiden oder die interstellare Eischemie in Kometen.

Aufgrund fehlender Schlüsseldaten ist es jedoch schwierig, mit Sicherheit abzuleiten, welches Szenario (wenn überhaupt) das dominanteste war. Im exogenen Abgabeszenario wäre neben den umstrittenen frühen Bombardierungsraten ein wenig bekannter Anteil der organischen Substanz beim Eintritt in die Atmosphäre durch Ablation aufgrund von Aufprallschocks und Pyrolyse durch Erhitzen oder Auflösung in der geschmolzenen Kruste verloren gegangen. Im In-situ-Syntheseszenario wäre die Miller-Urey-ähnliche Synthese in einer CO2- und N2-reichen, neutralen Atmosphäre der frühen Erde im Vergleich zu den angenommenen reduzierten, CH4-, N2- und H2-reichen atmosphärischen Bedingungen weniger produktiv gewesen in den frühen Experimenten66,67,68.

Ein weiteres mögliches Szenario, die organische Synthese rund um hydrothermale Quellen am Meeresboden, wurde ausführlich untersucht58,61,69,70. Die organische Synthese im Ozean unterliegt Einschränkungen im Zusammenhang mit der Verdünnung der Reaktionsprodukte oder der Verdampfung durch gewaltige Einschläge71. Es werden auch andere Szenarien vorgeschlagen, z. B. die organische Synthese in den Darwin’schen Teichen auf der Kontinentaloberfläche72, die Synthese durch die natürliche Eisenreduktion von CO261 oder die Urey-Miller-ähnliche Synthese durch die Umwandlung einer neutralen Erdatmosphäre in einen reduzierten Zustand bei Kollision mit ein einzelner 1023 kg schwerer Eisenkern73 usw.

Wir schlagen einen weiteren robusten Weg zur Bildung wichtiger präbiotischer organischer Materie auf der frühen Erde vor. In diesem Szenario trieben mikroskopisch kleine eisenreiche Partikel aus dem Weltraum oder, die in situ durch riesige Einschläge74, die Ablation von Meteoriten75 oder durch Vulkanausbrüche entstanden waren, die CO2-Fixierung aus der Atmosphäre katalytisch voran. Als Trägermaterialien dieser Synthese hätten natürliche Mineralien gedient, die auf Vulkaninseln der frühen Erde vorhanden waren (vgl. Abb. 1). Um diese Idee zu testen, haben wir experimentell die katalytischen Eigenschaften von Eisenpartikeln aus Meteoriten und Vulkanasche unter den simulierten Reaktionsbedingungen der frühen Erde in Gegenwart von CO2, H2 und H2O untersucht.

Bildung präbiotischer wichtiger organischer Stoffe aus CO2 durch Katalyse mit meteoritischen und vulkanischen Partikeln. (A) Szenario der frühen Erde mit Quellen für katalytisch aktives Eisen und eisenreichen Partikeln. Zu den exogenen Quellen gehören Eisen und eisenhaltige Steinmeteoriten und Asteroiden, die durch thermische Ablation in der Atmosphäre oder nach riesigen Einschlägen Nanopartikel produzieren. In-situ-Quellen sind aktive Vulkanketten ähnlich wie auf Hawaii, die eisenreiche Vulkanaschepartikel produzieren. Diese nano- und mikroskopisch kleinen Partikel aus elementarem Eisen zeigen katalytische Aktivität und treiben eine robuste Synthese der atmosphärischen Ausgangsstoffe CO2 und H2 oder H2O zu wichtigen präbiotischen organischen Verbindungen bei Temperaturen und Drücken voran, die für die frühe Erde repräsentativ sind. Alternativ kann H2 bei der Oxidation von elementarem Eisen mit Wasser entstehen. Diese präbiotischen organischen Verbindungen können als Reaktanten in weiteren organischen Synthesen fungieren, die zur Bildung von Kohlenhydraten, Lipiden, Zuckern23, Aminosäuren55 sowie RNA- und DNA-Molekülen35 führen. (B) Katalysatorpartikel wurden durch saure Auflösung der Eisenmeteoriten Campo del Cielo und Muonionalusta, des Steinmeteoriten Gao-Guenie und der Vulkanasche vom Ätna (Sizilien, Italien) (I) hergestellt, gefolgt von der Imprägnierung mit Trägermaterial und der Kalzinierung bei 450 ° C (II) und Reduktion (III). Um einen Rieseneinschlag oder einen Vulkanausbruch zu simulieren, wurden diese Materialien zusätzlich in einer Kugelmühle gemahlen. Diese katalytischen Partikel wurden in Hochdruckautoklavenexperimenten unter unterschiedlichen Bedingungen (9–45 bar und 150–300 °C) mit einer Mischung aus CO2 und H2 (IV) untersucht. Die Reaktionsprodukte wurden durch GC-MS-Messungen identifiziert und quantifiziert (V).

Als katalytisch aktive Metallquellen auf der frühen Erde betrachteten wir Eisenmeteoriten, Steinmeteoriten und Vulkanasche. In unseren Experimenten untersuchten wir repräsentative Proben der Eisenmeteoriten Campo del Cielo und Muonionalusta, des Steinmeteoriten Gao-Guenie und Vulkanasche vom Ätna. Ihre unterschiedliche Metallzusammensetzung ist in Tabelle 1 zusammengefasst.

Die Eisenmeteoriten Campo del Cielo und Muonionalusta enthalten erhebliche Mengen an Ni und Spuren von Ir, die gute Hydrierungskatalysatoren sind.

Es ist bekannt, dass die auf oberflächenvergrößernden Trägern (z. B. Al2O3) stabilisierten Katalysatorpartikel die katalytische Aktivität und Stabilität erhöhen. Hier verfolgen wir einen ähnlichen Ansatz, indem wir unsere Eisenquellen mit natürlichen Mineralien kombinieren, die möglicherweise auf der frühen Erde verfügbar waren. Dies simuliert experimentell einen Prozess, bei dem die gebildeten Metallpartikel auf Mineralien abgeschieden wurden, z. B. (1) Montmorillonit, (2) Olivin, (3) Diopsid und (4) Hydroxylapatit. Sie alle kommen entweder in der Erdkruste oder in Meteoriten und Asteroiden vor: Während Montmorillonit und Hydroxylapatit unter hydrothermalen Bedingungen entstehen können, sind Olivin und Diopsid Produkte mafischen Vulkanismus. Darüber hinaus verwenden wir Kieselgel (5) als Referenzsystem. Die Elementzusammensetzungen dieser Träger wurden mittels energiedispersiver Röntgenanalyse (EDX) bestimmt und sind in Tabelle 2 zusammengefasst.

Die Meteoriten und die Vulkanasche wurden in wässriger Salpetersäure gelöst, was die Stammlösungen ergab. Der Steinmeteorit und die Vulkanasche lösen sich unter diesen Bedingungen nicht vollständig auf, daher wurden die Lösungen dispergiert und ohne Filtration verwendet. Zur Herstellung der geträgerten oxidierten Katalysatoren wurde der Träger (Kieselgel, Hydroxylapatit, Olivin, Diopsid und Montmorillonit-Ton) mit der Stammlösung imprägniert. Die vorbereitete Suspension wurde bei 100 °C getrocknet und anschließend 4,5 h bei 450 °C kalziniert. Unter diesen Bedingungen zersetzen sich die Metallnitrate vollständig unter Bildung der entsprechenden Metalloxide.

Zur Herstellung der kugelgemahlenen oxidierten Katalysatoren aus dem Campo del Cielo-Meteoriten wurde der Meteorit in wässriger Salpetersäure gelöst (siehe oben). Diese Lösung wurde bei 100 °C getrocknet. Das resultierende Pulver bzw. die Vulkanasche wurde mit den Trägermaterialien (Kieselgel, Hydroxylapatit, Olivin, Diopsid und Montmorillonit-Ton) vermischt und in der Kugelmühle 15 Minuten lang bei 800 U/min gemahlen.

Dieses Verfahren simuliert den Zerkleinerungsprozess von Meteoriten und Asteroiden oder die Bildung der Vulkanaschepartikel. Die frisch erhaltenen Katalysatoren wurden mittels Rasterelektronenmikroskopie (REM) untersucht, um ihre Oberflächentopologie und die Größe der gebildeten Nanopartikel zu bestimmen. In Abb. 2 ist ein REM-Bild und die Größenverteilung der Partikel dargestellt, die durch Auflösung einer Probe des Campo del Cielo-Meteoriten und Imprägnierung auf dem Montmorillonit-Träger hergestellt wurden. Die mittlere Größe und enge Verteilung von 4,7 ± 2,4 nm zeigt, dass kleine Nanopartikel erhalten werden können, die als hochaktive Katalysatoren wirken können. Alle Proben wurden durch das SEM charakterisiert und die Größenverteilungen bestimmt (siehe Ergänzende Informationen, Abschnitt IV).

Der Vorkatalysator wurde aus dem auf Montmorillonit geträgerten Campo del Cielo-Meteoriten hergestellt. (A) Rasterelektronenmikroskopisches (REM) Bild oxidierter Partikel des Campo del Cielo-Meteoriten auf dem Träger Montmorillonit. (B) Größenverteilung der Nanopartikel mit Mittelwert und Standardabweichung (σ).

Zur Reduktion der oxidierten Katalysatoren wurden ≈ 1 g der imprägnierten Trägermaterialien in den Glaseinsatz (Quarzglas) des Autoklaven überführt. Der Autoklav wurde evakuiert und mit Stickstoff gespült (dreimal). Nach der Evakuierung (9 × 10–3 mbar) wurde Wasserstoff (≈ 50 bar) in den Autoklaven unter Druck gesetzt. Die Reduktion der oxidierten Katalysatoren wurde durch 17-stündiges Erhitzen auf 300 °C erreicht.

Nach der Reduktion wurde der überschüssige Wasserstoff des reduzierten und abgekühlten Trägerkatalysators freigesetzt und Kohlendioxid und anschließend Wasserstoff oder Wasser mit einem definierten Partialdruck bzw. Volumen zugegeben. Anschließend wurde der Druckautoklav auf die entsprechende Temperatur erhitzt. Die detaillierten Reaktionsbedingungen sind im Abschnitt VII der Zusatzinformationen aufgeführt. Nach der eingestellten Reaktionszeit wurde der Autoklav auf 0 °C abgekühlt (um die flüchtigen Verbindungen zu kondensieren). Um die gebildeten organischen Verbindungen vom Katalysator zu trennen, wurde eine Destillation durchgeführt. Der schwarze, gefrorene Katalysator wurde auf −180 °C abgekühlt und in die Glasdestillationsapparatur überführt. Diese Apparatur wurde auf 3 × 10–2 mbar evakuiert. Anschließend wurde der Schenkel der Destillationsapparatur mit dem Katalysator auf 210–220 °C erhitzt und die verdampften Verbindungen in einen mit flüssigem Stickstoff (−180 °C) gekühlten Kolben kondensiert. Nach Abschluss des Destillationsprozesses wurde die Apparatur geöffnet und nach einer Erwärmung wurden die Reaktionsprodukte durch Zugabe von Dichlormethan (3 × insgesamt 0,3 ml oder 0,5 ml) gesammelt.

Um die katalytischen Eigenschaften der hergestellten Katalysatoren zu untersuchen, wurde ein Reaktionsscreening unter Verwendung eines Hochdruckautoklavensystems durchgeführt. Die mineralischen Trägerkatalysatoren wurden mit CO2- und H2-Gasen bei verschiedenen Partialdrücken (CO2: 5–40 bar; H2: 5–41 bar; Gesamtdruck: 9–45 bar) unter Druck gesetzt und erhitzt (150 °C–300 °C). das Autoklavensystem, um ein breites Spektrum an Bedingungen abzudecken. Unter diesen Bedingungen werden die oxidierten Katalysatoren, die durch das oxidierte Fe typischerweise rot gefärbt sind, reduziert und aktiviert und verwandeln sich in dunkelschwarz gefärbte Materialien. Das reduzierte Material entspricht den abgelagerten Partikeln, die durch thermische Ablation beim Eintritt von Meteoriten in die Atmosphäre oder beim Zerkleinern von Material durch (geo-)mechanische Kräfte entstehen. Diese Autoklavenreaktionen wurden mehrere Tage und Wochen lang durchgeführt. Nach dem Abkühlen und Druckentlastung wurden die Reaktionsprodukte durch Trennung von den Katalysatoren durch Mikrodestillation isoliert und anschließend mithilfe von Gaschromatographie-Massenspektrometrie (GC-MS) identifiziert und quantifiziert (siehe Abschnitt V mit ergänzenden Informationen).

Abbildung 3 zeigt die Produktverteilung, die sich aus Experimenten mit den katalytisch aktiven Partikeln ergibt, die aus dem auf Montmorillonit geträgerten Campo del Cielo-Meteoriten bei 300 °C, einem H2:CO2-Verhältnis von 2:1 und einem Gesamtdruck von 45 bar gewonnen wurden. Die Gesamtproduktmasse betrug 934 μg, wobei die Ausbeute mit den Ergebnissen unter hydrothermischen Bedingungen vergleichbar war59. Die Hauptbestandteile waren Methanol, Ethanol und Acetaldehyd, was insgesamt 70 Gew.-% ausmachte. Der Rückstand besteht aus n-Alkanen (n-Hexan bis n-Pentadecan) und iso-Alkanen (iso-Heptan bis iso-Tetradecan) mit einem Anteil von jeweils ca. 15 % der gesamten Produktmasse. Unter diesen Bedingungen haben wir auch Formaldehyd nachgewiesen (siehe Ergänzende Informationen, Abschnitt VB). Die Identifizierung solch großer Mengen sauerstoffhaltiger organischer Verbindungen ist ein spannendes Ergebnis, da Formaldehyd und Acetaldehyd wichtige Bausteine ​​für die Synthese von Kohlenhydraten, Aminosäuren und für die Bildung von Desoxyribonukleosiden sind. Diese Analyse wurde für die katalytische Screening-Reaktion mit allen vorbereiteten katalytischen Materialien durchgeführt (siehe Ergänzende Informationen VII). Unter diesen Bedingungen wurden keine anderen Reaktionsprodukte nachgewiesen. Die Produktverhältnisse der Verbindungen, die Gesamtausbeute und die Verteilungen der detektierten Reaktionsprodukte der Katalyse hängen von den physikalischen Bedingungen ab. Überraschenderweise führten bereits Reaktionstemperaturen von nur 150 °C und die verlängerten Reaktionszeiten von 14 Tagen zu Reaktionsprodukten, was zeigt, dass die Materialien auch unter milden Reaktionsbedingungen katalytisch aktiv sind. Daher wurde ein umfassendes Screening durch Variation dieser Reaktionsbedingungen durchgeführt (siehe unten).

Verteilung der Reaktionsprodukte nach Kohlenstoffzahl. Reaktionsbedingungen: ein Gasgemisch aus CO2:H2 = 1:2, ein Gesamtdruck von 45 bar, eine Temperatur von 300 °C und eine Reaktionszeit von 4 Tagen. Katalysator: Metallpartikel, hergestellt aus dem Campo del Cielo-Meteorit auf Montmorillonit als Träger. Die Gesamtausbeute betrug 934 µg und die Umsatzzahl betrug 3,97 g/(kg d). (A) Kreisdiagramm der Produktverteilung (in Massenprozent) zur Trennung von sauerstoffhaltigen Reaktionsprodukten (gelb; Methanol, Acetaldehyd und Ethanol), n-Alkanen (rot; n-Hexan bis n-Hexadecan) und Iso-Alkanen (grün; von Iso-Heptan zu Iso-Pentadecan). (B) Balkendiagramm, das den Massenanteil von Verbindungen mit unterschiedlicher Anzahl an C-Atomen in jeder Gruppe zeigt: sauerstoffhaltige Reaktionsprodukte (gelb), n-Alkane (rot) und iso-Alkane (grün).

Um eine mögliche Kontamination durch die Lösungsmittel und den Versuchsaufbau selbst auszuschließen, führten wir zur Validierung der Ergebnisse eine Reihe von Blindmessungen durch. Zusätzlich führten wir Experimente mit den reinen Trägern und Metallquellen durch, um deren katalytische Aktivitäten sowie Verunreinigungen unter den gleichen Reaktionsbedingungen zu quantifizieren. In allen Blindexperimenten lagen die resultierenden Massen an sauerstoffhaltigen Produkten, n-Alkanen und iso-Alkanen nicht über 4 μg, was deutlich niedriger ist als beispielsweise die 934 μg, die in dem in Abb. 3 gezeigten Experiment erhalten wurden .

Um einen quantitativen Vergleich aller Experimente durchzuführen, haben wir die Ergebnisse standardisiert, indem wir die Umsatzzahlen (TON) für jedes Experiment berechnet haben. Die TON ist definiert als die Masse des Reaktionsprodukts (\({m}_{Produkt}\)) dividiert durch das Produkt aus der Masse des Katalysators (\({m}_{metcat}\)) und der Zeit ( \(T\)):

Die Umsatzzahl ist unabhängig von der Größe der Nanopartikel. Die Größe der Nanopartikel ist bei allen betrachteten Materialien sehr ähnlich und weist eine Größenverteilung zwischen ~ 5 und 10 nm auf.

Wir untersuchten die aus den Meteoriten- und Vulkanascheproben hergestellten katalytischen Materialien systematisch (Reaktionsbedingungen: ein Gasgemisch aus CO2:H2 = 1:2, ein Gesamtdruck von 45 bar, eine Temperatur von 300 °C und eine Reaktionszeit von 4–5). Tage). Abbildung 4 fasst die Ausbeuten und die Produktverteilung für alle Katalysatoren auf den verschiedenen Trägern zusammen, die durch den Nassimprägnierungsansatz und durch Kugelmahlen hergestellt wurden. Die Träger haben einen starken Einfluss auf die Aktivität und können die katalytische Aktivität deutlich steigern [bis zu TON = 85,50 g/(kg d)]. Dieser Effekt ist bei den Versuchen mit Hydroxylapatit [bis TON = 1,00 g/(kg d)] und Olivin [bis TON = 5,13 g/(kg d)] geringer. Im Fall von Hydroxylapatit ist dies vermutlich auf die alkalische Oberfläche zurückzuführen, da ein Experiment mit Calciumcarbonat ähnliche Ergebnisse zeigte (siehe Ergänzende Informationen). Bei Olivin ist es wahrscheinlich, dass die Oberflächeneigenschaften die Aktivität beeinflussen. Im gleichen Experiment mit einem synthetischen Forsterit (Mg2[SiO4]), der eine ähnliche Zusammensetzung, aber eine andere Struktur als das natürliche Olivin hat, ist die Aktivität deutlich erhöht [TON = 8,30 g/(kg d); siehe SI].

Screening der Metallquellen und Träger für die CO2-Fixierung. Metallquellen (x-Achse): blank (Messungen ohne Träger), Campo del Cielo (Eisenmeteorit) als Nanopartikel (Nanoparticles) und mikroskopische Partikel (Ball Mill), Muonionalusta (Eisenmeteorit) als Nanopartikel (Nanoparticles), Gao-Gunie (Steinmeteorit) als Nanopartikel (Nanopartikel) und Vulkanasche als Nanopartikel (Nanopartikel) und mikroskopische Partikel (Kugelmühle). Träger (y-Achse): leer (ohne Metallquelle, \({m}_{metcat}\) wird auf die Masse des Trägers eingestellt) Kieselgel, Hydroxylapatit, Olivin, Montmorillonit und Diopsid. Ein Symbol „x“ zeigt an, dass keine Reaktion stattgefunden hat. Die Größe des Kreises spiegelt die Umsatzzahl des Katalysators wider (siehe Skala rechts). Die Kreisdiagramme innerhalb dieser Kreise zeigen die Produktverteilung mit den sauerstoffhaltigen Produkten (gelb: Methanol, Acetaldehyd und Ethanol), n-Alkanen (rot: n-Hexan bis n-Hexadecan) und Iso-Alkanen (grün: von Iso-Heptan bis). Isopentadecan). Reaktionsbedingungen: ein Gasgemisch aus CO2:H2 = 1:2, ein Gesamtdruck von 45 bar, eine Temperatur von 300 °C und eine Reaktionszeit von 4–5 Tagen.

Im Vergleich der Metallquellen weist die Vulkanasche die höchste Aktivität und damit die höchste Umsatzzahl auf. Ein Grund für diese Beobachtung könnte das Vorhandensein von katalytischen Promotoren wie Kalium- und Natriumsalzen sein, die in der Vulkanasche gefunden wurden (Tabelle 1).

Die eisen- und nickelreichen Meteoritenkatalysatoren Muonionalusta und Campo del Cielo sind etwas weniger aktiv. Die niedrigste Umsatzzahl wird beobachtet, wenn der Steinmeteorit als Quelle für katalytische Partikel verwendet wird. Ein möglicher Grund könnte die geringere Ausbeute an katalytisch aktiven Nanopartikeln bei der Herstellung dieser Materialien sein (siehe Tabellen 1 und 5).

Die höchste Selektivität zugunsten der Bildung von Alkanen und verzweigten Alkanen wurde für die Kombination aus metallischem Campo del Cielo-Katalysator und Montmorillonit (bis zu 30 % Alkane) beobachtet (vgl. Abb. 3). Im Gegensatz dazu stellten wir fest, dass alle anderen Katalysatoren eine höhere Selektivität für sauerstoffhaltige Produkte zeigten, die mehr als 95 % der gesamten Produktmasse ausmachen.

Anschließend untersuchten wir den Einfluss der Nanopartikelgröße auf die katalytische Aktivität. Zu diesem Zweck wurden verschiedene Metallsalzkonzentrationen von Campo del Cielo mit Kieselgel oder Montmorillonit vermischt, getrocknet und kalziniert. Durch die Erhöhung der Metallsalzkonzentrationen wurden die Nanopartikel kleiner (Kieselgel: 13,38 nm > 11,81 nm > 9,63 nm) und wir beobachteten, dass die Ausbeute an CO2 [Kieselgel: TON = 1,37 g/(kg d) < 4,39 g/( kg d) < 36,97 g/(kg d)] Der Umsatz stieg in katalytischen Experimenten (weitere Einzelheiten siehe Tabelle S10 in der SI). Mit einer Kugelmühle stellten wir mikroskopisch kleine Katalysatoren mit einer 100-mal größeren Partikelgröße her. Überraschenderweise zeigten solch große Partikel immer noch katalytische Aktivität. Im Gegensatz zu den bei der Nassimprägnierung gebildeten Katalysatoren musste das Metallverhältnis in diesen mikrometergroßen Katalysatoren jedoch einen Schwellenwert überschreiten, um eine signifikante Produktbildung zu zeigen (siehe Tabelle S11 mit ergänzenden Informationen). Für den Katalysator, der aus dem auf Diopsid getragenen Campo del Cielo-Meteoriten hergestellt wurde, beobachteten wir eine ähnliche Aktivität für kugelgemahlene mikrometergroße Partikel und für die Nanopartikelkatalysatoren. Bei den anderen Katalysatoren betrug die Umsatzzahl der Kugelmühlenpartikel 3–24 % derjenigen der Nanopartikel (siehe Zusatzinformationstabelle S11). Dies kann durch das im Vergleich zu den Nanopartikeln geringere Oberfläche-zu-Volumen-Verhältnis der Kugelmühlenpartikel erklärt werden, was zu einer geringeren Anzahl katalytischer Oberflächenstellen pro Flächeneinheit des Trägers führt.

Durch systematisches Screening der Reaktionsbedingungen haben wir günstige Umweltbedingungen für die Bildung wichtiger präbiotischer organischer Stoffe auf der frühen Erde identifiziert. Die Ergebnisse für verschiedene Temperaturen sowie für verschiedene CO2:H2-Verhältnisse und Drücke unter Verwendung der katalytischen Partikel aus dem Eisenmeteoriten Campo del Cielo auf dem Montmorillonit-Träger sind in den Abbildungen dargestellt. 5 bzw. 6.

Temperatur- und Reaktionszeitabhängigkeit der CO2-Fixierung. Umsatzzahlen bei unterschiedlichen Reaktionszeiten (3–38 d) und Temperaturen (150–300 °C). Die Größe des Kreises spiegelt die Umsatzzahl wider (siehe Skala rechts). Die Kreisdiagramme innerhalb dieser Kreise zeigen die Produktverteilung mit den sauerstoffhaltigen Produkten (gelb: Methanol, Acetaldehyd und Ethanol), n-Alkanen (rot: n-Hexan bis n-Hexadecan) und Iso-Alkanen (grün: von Iso-Heptan bis). Isopentadecan). Reaktionsbedingungen: ein Gasgemisch aus CO2:H2 = 1:2 und ein Gesamtdruck von 45 bar. Als Träger wurden Eisenpartikel aus dem Campo del Cielo-Meteoriten am Montmorillonit präpariert.

Partialdruckabhängigkeit der CO2-Fixierung. Umsatzzahl bei unterschiedlichen Partialdrücken von Kohlendioxid (3–40 bar) und Partialdrücken von Wasserstoff (2–40 bar). Die Größe des Kreises spiegelt die Umsatzzahl wider (siehe Skala rechts). Die Kreisdiagramme innerhalb dieser Kreise zeigen die Produktverteilung mit den sauerstoffhaltigen Produkten (gelb: Methanol, Acetaldehyd und Ethanol), n-Alkanen (rot: n-Hexan bis n-Hexadecan) und Iso-Alkanen (grün: von Iso-Heptan bis). Isopentadecan). Reaktionsbedingungen: entweder ein Gasgemisch aus CO2:H2 mit gleichem Verhältnis 1:1, aber unterschiedlichem Gesamtdruck oder CO2:H2 mit unterschiedlichem Verhältnis, aber einem Gesamtdruck von 45 bar. Die Temperatur beträgt 300 °C und die Reaktionszeit beträgt 3–4 Tage. Aus dem Campo del Cielo-Meteoriten hergestellte Eisenpartikel auf Montmorillonit als Träger.

Abbildung 5 zeigt, dass ein starker Temperatureinfluss auf die Reaktionsprodukte besteht. Unterhalb von 300 °C wurden nur sauerstoffhaltige Produkte gebildet, wobei die TON mit der Temperatur und der Reaktionszeit zunahm, während bei 300 °C sowohl n-Alkane als auch iso-Alkane nachgewiesen wurden. Dabei nahm die Gesamtmasse der Produkte mit der Reaktionszeit ab [38 d und 300 °C: TON = 0,21 g/(kg d)]. Am Ende des Experiments nach 38 Tagen wurde jedoch eine größere Vielfalt verzweigter Alkane beobachtet, die wahrscheinlich durch Cracken von Alkanen und Umlagerungsreaktionen auf dem Montmorillonit-Träger entstanden sind41.

Das auffälligste Ergebnis ist, dass die Katalyse mit Meteoritenpartikeln robust ist und sowohl unter neutralen als auch unter reduzierenden atmosphärischen Bedingungen präbiotische organische Stoffe produziert (siehe Abb. 6). Die höchste Gesamtausbeute und der größte Anteil an sauerstoffhaltigen Produkten wurde bei einem CO2:H2-Druckverhältnis von 21:24 und einem Gesamtdruck von 45 bar [TON = 7,3 g/(kg d)] beobachtet. Die katalytische Gesamtaktivität war bei niedrigeren Gesamtgasdrücken geringer, wie es häufig bei der Fischer-Tropsch-Katalyse beobachtet wird76. Die Katalyse ist in einem CO2-reichen [CO2:H2 = 40:5; TON = 3,72 g/(kg d)] als in einer H2-reichen Umgebung [CO2:H2 = 5:41; TON = 0,16 g/(kg d)]. Sowohl die Abhängigkeit von der Temperatur als auch von den atmosphärischen Bedingungen lassen darauf schließen, dass die sauerstoffhaltigen Verbindungen wie Aldehyde und Alkohole unter milderen Bedingungen gebildet werden, während Alkane durch Reaktionen dieser Zwischenprodukte bei erhöhten Temperaturen entstehen.

Wie bereits erwähnt, sind die am leichtesten produzierten sauerstoffhaltigen Produkte (insbesondere die Aldehyde) essentielle Verbindungen für die Bildung von Bausteinen des Lebens wie der (Desoxy-)Ribosyleinheit von RNA- und DNA-Nukleosiden35,36, Aminosäuren55 und Kohlenhydraten22,57. Wenn wir unsere experimentellen Ergebnisse auf die Geschichte der frühen Erde übertragen, sollten die Ausbeute und die Selektivität gegenüber sauerstoffhaltigen Produkten mit dem allmählichen Verlust des ursprünglichen H2 und der Abkühlung der Atmosphäre gestiegen sein.

Um Umgebungsbedingungen zu berücksichtigen, unter denen H2 nicht leicht verfügbar war, wurden Experimente auch unter reduziertem H2-Partialdruck (siehe Abb. 7) und ausschließlich in Gegenwart von CO2 und H2O (siehe Zusatzinformationstabelle S14) durchgeführt. Im ersteren ist deutlich zu erkennen, dass die CO2-Fixierung unter den milden Bedingungen von 10 bar Kohlendioxid, 1 bar Wasserstoff und 200 °C noch funktioniert, obwohl die Umsatzzahl im Vergleich zu den Experimenten bei höheren Temperaturen um zwei Größenordnungen reduziert ist Drücke. Diese Reaktionsbedingungen spiegeln auch andere Modelle wider, die niedrigere atmosphärische Drücke auf der hadischen Erde vorhersagen, z. B. maximal ~10 bar CO2 und ~1 bar Stickstoff77 oder sogar niedrigere Drücke78. Auch hier beobachten wir, dass Alkane erst bei höheren Temperaturen gebildet werden. In den Experimenten mit Wasser beobachteten wir, dass die Redoxreaktion von reduziertem Eisen mit Wasser zur kontinuierlichen In-situ-Erzeugung von H278 führte. Dieser gekoppelte Prozess der H2-Bildung und seiner unmittelbaren Reaktion mit CO2 erzeugt sauerstoffhaltige Produkte, wie im Fall der CO2-H2-Experimente.

CO2-Fixierung mit niedrigem Wasserstoffpartialdruck. Dargestellt sind Umsatzzahlen bei unterschiedlichen Kohlendioxidpartialdrücken (8–40 bar) und Temperaturen (200–300 °C). Die Größe des Kreises spiegelt die Umsatzzahl wider (siehe Skala rechts). Die Kreisdiagramme innerhalb dieser Kreise zeigen die Produktverteilung mit den sauerstoffhaltigen Produkten (gelb: Methanol, Acetaldehyd und Ethanol), n-Alkanen (rot: n-Hexan bis n-Hexadecan) und Iso-Alkanen (grün: von Iso-Heptan bis). Isopentadecan). Reaktionsbedingungen: Der Wasserstoffpartialdruck betrug in diesen Experimenten 1–2 bar und die Reaktionszeit 3–10 Tage. Eisenpartikel, hergestellt aus dem Campo del Cielo-Meteoriten auf Montmorillonit.

Da Alkane nur unter härteren Reaktionsbedingungen gebildet wurden und ihre Ausbeute um einige Größenordnungen geringer ist als die Ausbeute der sauerstoffhaltigen Produkte, ist es wahrscheinlich, dass zwei unterschiedliche, teilweise unabhängige Mechanismen für ihre Entstehung verantwortlich sind. Die Bildung der Alkane und die Tatsache, dass sie nur unter bestimmten Bedingungen (Montmorillonit, Campo del Cielo, hohe Temperaturen, hoher Wasserstoffpartialdruck) beobachtet werden, können durch die in Abb. 8 dargestellte Wassergas-Shift-Reaktion erklärt werden.

Wassergas-Shift-Reaktion, die sich positiv auf die Bildung von Alkanen bei der CO2-Fixierung auswirken könnte.

Die Verwendung von Montmorillonit als Katalysator führt zur Entfernung von Wasser. Daher verschiebt es das Gleichgewicht auf die Seite des Kohlenmonoxids. Das Gleiche gilt, wenn der Partialdruck von Kohlendioxid niedrig und der Partialdruck von Wasserstoff hoch ist. Letzteres führt auch zu einer sehr hohen Hydridkonzentration an der Oberfläche und damit zu einem stark reduktiven Milieu. Zur Erklärung des Einflusses der Temperatur müssen wir uns den Aggregatzustand des Wassers ansehen, denn die Anwesenheit von gasförmigem Wasser führt zu einer Gleichgewichtsverschiebung auf die Seite des Kohlenmonoxids. Ab 250 °C und dem daraus resultierenden Druck von 89 bar im Autoklaven ist Wasser gasförmig. Daher begünstigen unsere Bedingungen die Anwesenheit von Kohlenmonoxid, das über die klassische Fischer-Tropsch-Reaktion lineare und verzweigte Alkane bilden kann. Nur Campo del Cielo weist eine nennenswerte Produktion von Alkanen auf, da alle anderen Metallquellen Elemente enthalten, die die Fischer-Tropsch-Reaktion behindern, beispielsweise Schwefel. Da die Alkane begünstigenden Bedingungen auch die Wassergasreaktion auf die Seite von Kohlenmonoxid verschieben, wird angenommen, dass sie durch die klassische Fischer-Tropsch-Reaktion gebildet werden.

Wir schlagen einen Mechanismus für die Bildung der sauerstoffhaltigen Produkte vor (siehe Abb. 9). Dieser Mechanismus steht auch im Einklang mit den Erkenntnissen von Varma, Muchowska, Chatelain und Moran für die Bildung von Ameisensäure, Methanol und Acetat unter hydrothermischen Bedingungen61 und wurde auch für Nanopartikelkatalysatoren79 beobachtet. Der erste Schritt ist die Dissoziation von Wasserstoff auf der katalytischen Oberfläche, wie sie aus der Haber-Bosch- und der Fischer-Tropsch-Reaktion bekannt ist. Unter Zugabe von Kohlendioxid entsteht ein Oberflächenformyl. Diese Verbindung kann zu einem Oberflächenhydroxymethyl und einem Oberflächenmethyl reduziert werden.

Vorgeschlagener Mechanismus für die Kohlenstofffixierung. Im ersten Schritt wird die Wasserstoffbindung an der Oberfläche gespalten, wie bei der Fischer-Tropsch- und Haber-Bosch-Synthese. Durch Zugabe von Kohlendioxid und Kondensation wird ein Oberflächenformyl gebildet, ähnlich dem von Varma, Muchowska, Chatelain und Moran61 vorgeschlagenen Mechanismus. Anschließend entstehen durch Reduktion und Rekombination der Oberflächenspezies die blau markierten Produkte. Eine gestrichelte horizontale Linie zeigt die Metalloberfläche.

Die Rekombination dieser Verbindungen untereinander oder mit einem Oberflächenhydrid führt zur Bildung von Formaldehyd, Methanol, Acetaldehyd und Ethanol. Dieser Mechanismus lässt auch auf die Bildung von Methan und Ethan schließen, die jedoch unter den untersuchten Reaktionsbedingungen nicht nachgewiesen werden konnten. Bitte beachten Sie, dass es keine Möglichkeit gibt, CH2-Fragmente zur Kettenverlängerung aufzubauen (wie bei der Fischer-Tropsch-Reaktion) und daher nur Produkte mit maximal zwei Kohlenstoffatomen entstehen. Der vorgeschlagene Mechanismus erklärt außerdem, warum im Gegensatz zu hydrothermischen59,61 und Laserfunkenexperimenten24,59 keine Carbonsäuren gebildet wurden.

Die katalysierte Synthese als Quelle präbiotischer organischer Substanz sollte während Hadean am aktivsten gewesen sein, da sie Oberflächentemperaturen über etwa 150 °C und mehrere Bar Atmosphärendruck erfordert, um zu funktionieren. Die Bedingungen auf der frühen Erde zu dieser Zeit, mit hohen planetesimalen Bombardierungsraten und vulkanischer Aktivität, sollten für die Produktion von eisenreichen katalytischen Partikeln und atmosphärischem H2, die die Synthese vorantreiben, am günstigsten gewesen sein. Basierend auf den Vorhersagen des Atmosphärenmodells für die frühe Erde mit mindestens mehreren bis mehreren Dutzend Rieseneinschlägen während Hadean80 gingen wir von einer neutralen CO2:H2:N2-Atmosphäre nach dem Einschlag mit einem Gesamtdruck von etwa 3–10 bar und einer Oberflächentemperatur aus der vulkanisch aktiven Inseln von etwa 130–200 °C (Einzelheiten siehe Abschnitt VIII mit ergänzenden Informationen). Als nächstes gingen wir davon aus, dass Montmorillonit-ähnliche Mineralien, ein häufiges Produkt der sauren Verwitterung vulkanischer Gesteine, die Oberfläche dieser Inseln bedeckten und als Träger dieser Synthese dienten. Die subaerische Oberfläche machte zu dieser Zeit höchstens etwa 1 % der modernen kontinentalen Landmasse aus. Die minimalen und maximalen Gesamtabgaberaten der exogenen Materie von ∼ 3 × 1012 und 1015 kg/Jahr wurden angenommen52, und ein Massenanteil an FeNi und eisenreichen Verbindungen wurde anhand gemessener Meteoriten- und IDP-Häufigkeiten berechnet. Unter der Annahme, dass nur < 0,1 – 1 % der Metalle oder eisenreichen Silikate als katalytische Partikel im Nano- und Mikrometerbereich rekondensieren würden, hätte die Gesamtabgaberate der exogenen Katalysatoren auf der subaerialen Oberfläche der Hadean-Erde etwa 5 betragen können × 107–4 × 1011 kg/Jahr (Ergänzende Informationen, Abschnitt VIII.B).

Wir gingen auch davon aus, dass die vulkanische Aktivität auf der Hadean-Erde höchstens um ein Vielfaches höher war als auf der modernen Erde und ein Gesamtaschevolumen von bis zu ~ 20–100 km3 erzeugte (Ergänzende Informationen, Abschnitt VIII.C). Basierend auf modernen geologischen Daten würden etwa 4 Gew.-% dieses Volumens auf eisenreiche Silikatpartikel mit einer Größe von weniger als 30 Mikrometern entfallen. Die resultierende Gesamtablagerungsrate der feinen Aschepartikel in der subaerialen Oberfläche könnte ~ 2 × 1011–1012 kg/Jahr betragen haben. Basierend auf unseren experimentellen Ergebnissen gingen wir schließlich davon aus, dass die auf Mineralien abgelagerten katalytischen Partikel etwa 30 Tage lang aktiv sein würden.

Indem man die gemessenen Syntheseausbeuten bei T = 150–200 °C heranzieht und diese Werte auf die Gesamtdrücke von ~ 3–7 bar herunterskaliert, ergibt sich die resultierende Produktionsrate der präbiotischen organischen Stoffe in einer CO2-reichen Atmosphäre mit P(CO2)/ P(H2) ~ 1–2 könnte bis zu ~ 106–6 × 108 kg/Jahr betragen haben (Ergänzende Informationen, Abschnitt VIII.D). Dies entspricht oder übertrifft die Abgaberate der exogenen organischen Substanz auf die Unterwasseroberfläche von etwa 2 × 107 kg/Jahr und die endogene Produktion in den Post-Impact-Zonen von etwa 104 kg/Jahr44. Die durch vulkanische Blitze angetriebene Urey-Miller-ähnliche organische Synthese hätte dieser Produktionsrate weitere ≲4 × 109 kg/Jahr an organischen Stoffen hinzufügen können59. Wäre dagegen die frühe Erdatmosphäre CO-reich statt CO2-reich gewesen80,81, würde die Fischer-Tropsch-Synthese, angetrieben durch die nativen Eisen- oder exogenen FeNi-Partikel, bis zu 7 × 1010–5 × 1013 kg/Jahr produzieren CH4, 7 × 109–5 × 1012 kg/Jahr HCN und andere organische Stoffe82,83.

Wir kommen zu dem Schluss, dass die in dieser Studie vorgestellte katalytische Synthese eine beträchtliche Menge wichtiger sauerstoffhaltiger organischer Stoffe in einer neutralen, CO2-reichen Atmosphäre auf der Hadean-Erde77 hätte produzieren können, was die Produktion von Vorläufern von Zuckern und Aminosäuren durch andere Prozesse ergänzt66,84,85. Über einen geologisch kurzen Zeitraum von mehreren zehn Millionen Jahren könnte die Masse der in situ auf der frühen Erde synthetisierten präbiotischen organischen Stoffe bis zu ~ 1013–6 × 1016 kg betragen haben, was mit der modernen aquatischen und gesamten terrestrischen Biomasse vergleichbar ist oder diese übersteigt. jeweils86.

In dieser Arbeit haben wir experimentell gezeigt, dass meteoritische und vulkanische eisenreiche Partikel effiziente Katalysatoren für die Umwandlung von atmosphärischem Kohlendioxid in Kohlenwasserstoffe, Methanol, Ethanol, Formaldehyd und Acetaldehyd sind, die wichtige Vorläufer für Lipide, Nukleoside, Zucker und Aminosäuren sind. Diese Partikel zeigen katalytische Aktivität in Gegenwart natürlich vorkommender Mineralien und atmosphärischem CO2, H2 oder H2O bei Temperaturen und Drücken, die für die frühe Erde repräsentativ sind. Da sich die frühe Erdatmosphäre wahrscheinlich in einen stärker oxidierenden Zustand entwickelt hat, wären die sauerstoffhaltigen organischen Verbindungen mit der Zeit effizienter produziert worden, was die weitere Synthese komplexerer präbiotischer Verbindungen begünstigt hätte. Daher könnten die frühe Erde und ähnliche junge felsige Exoplaneten als riesige katalytische Reaktoren betrachtet werden, die atmosphärische Ausgangsgase in komplexe präbiotische organische Materie umwandeln.

Wasserfreies Dichlormethan (Honeywell oder Acros Organics, 99,8 %), Eisennitrat-Nonahydrat (Alfa Aesar, 98,0–101,0 %), Nickelnitrat-Hexahydrat (Alfa Aesar, 98 %), Kobaltnitrat-Hexahydrat (Alfa Aesar, 98,0–101,0 %), Germanium Tetrachlorid (Alfa Aesar, 99,99999 %), Galliumnitrat (Sigma Aldrich, GA 9–10 % Gew./G.), Dimedon (Sigma Aldrich, ≥ 99,0 %), wasserfreies Iridiumchlorid (Strem Chemicals, 99,95+ %) wurden gekauft und verwendet wie erhalten. Wasserstoff (99,999 %) und Kohlendioxid (99,998 % bzw. 99,995 %) wurden von Air Liquid bezogen. Quarzglaskapillaren wurden von MicroQuartz, München, Deutschland, gekauft. Die gaschromatographische stationäre Phase GE-SE-30 wurde von Macherey & Nagel, Düren, Deutschland bezogen. Montmorillonit wurde von Alfa Aesar als „natürlich vorkommendes Mineral“, etwa 200 Mesh-Pulver, gekauft und wie erhalten verwendet. Kieselgel wurde von Acros Organics als Pulver mit 0,035–0,070 mm und 60 Å gekauft und wie erhalten verwendet. Campo del Cielo wurde vom Decker Meteoritenmuseum, Oberwesel, Deutschland, erworben und wie erhalten verwendet. Die Meteoriten Muonionalusta und Gao-Guenie, die Mineralien Olivin und Diopsid wurden von der Mineralologischen Staatssammlung Bayern zur Verfügung gestellt. Die Mineralien wurden in der Kugelmühle pulverisiert (400 U/min für 15 Minuten). Die Vulkanasche wurde bei einem Ausbruch des Ätna, Sizilien, Italien, am 23. April 2012 in Fornazzo gesammelt. Für die Reduktionen und Reaktionen unter hohem Druck steht ein Hochdruck-Edelstahlautoklav mit 200 mL Glaseinsatz mit digitalen Manometern, Feindrosselventil und Temperatursensor 330 mm zur Verfügung. Der Autoklav ist mit einer Silberdichtung verschlossen. Die Temperatureinstellung erfolgte über eine Heizhaube 20 S, ausgestattet mit einem Magnetrührer. Die Autoklaven wurden von Carl Roth, Karlsruhe, Deutschland, gekauft. Für Reaktionen unter wässrigen Bedingungen wurde zusätzlich ein Dreiwege-Kugelhahn zwischen Autoklav und Feindrosselventil eingebaut. Die Autoklaven wurden mit einer selbstgebauten Hochdruck-Screening-Anlage87 unter Druck gesetzt. Die Planetenkugelmühle 33 Pulverisette 7 wurde von der Fritsch GmbH, Idar-Oberstein, Deutschland gekauft und mit zwei Mahlbechern aus 20 ml Edelstahl und 12 Kugeln aus 10 mm Edelstahl verwendet. Ein Thermo Trace-Gaschromatograph (San Jose, Kalifornien, USA), ausgestattet mit einem Split-Injektor (250 °C), einem Flammenionisationsdetektor (250 °C) für die quantitativen Analysen und zur Identifizierung einer Quadrupol-Ionenfalle (PolarisQ MS). ) Massenspektrometer bzw. Quadrupol-Massenspektrometer (ISQ Single Quadrupol MS) verwendet. Die gaschromatographische Analyse wurde an einem 25 m GE-SE-30 250 nm (ID 250 μm) durchgeführt.

Für die Katalysatoraktivitäten wurden die Katalysatoren bei der CO2-Fixierung unter Standardbedingungen (T = 300 °C, p = 45 bar, H2:CO2 = 2:1, t = 3–4) verwendet. Die Ergebnisse sind in Tabelle 3 zusammengefasst.

Um die Größe der Metallquellenpartikel zu überprüfen, wurden Katalysatoren aus Montmorillonit bzw. Kieselgel mit unterschiedlichen Metallkonzentrationen von Campo del Cielo hergestellt. Je geringer die Metallkonzentration, desto kleiner sind die Nanopartikel. Diese Katalysatoren wurden nun bei der CO2-Fixierung unter Standardbedingungen (T = 300 °C, p = 45 bar, H2:CO2 = 2:1, t = 3–4) eingesetzt. Die Ergebnisse sind in Tabelle 4 zusammengefasst.

Um die Mikrometergröße zu überprüfen, wurden Katalysatoren aus allen Trägern mit unterschiedlichen Metallkonzentrationen von Campo del Cielo} bzw. Vulkanasche hergestellt. Diese Katalysatoren wurden nun bei der CO2-Fixierung unter Standardbedingungen (T = 300 °C, p = 45 bar, H2:CO2 = 2:1, t = 3–4) eingesetzt. Die Ergebnisse sind in Tabelle 5 zusammengefasst.

Für das Temperatur- und Reaktionszeitscreening wurden verschiedene Temperaturen (150–300 °C) und Reaktionszeiten (3–38 Tage) bei der CO2-Fixierung unter Bedingungen (p = 45 bar, H2:CO2 = 2:1, Katalysator = synthetisch) verwendet Campo del Cielo am Montmorillonit). Die Ergebnisse sind in Tabelle 6 zusammengefasst.

Für das Druck- und Partialdruckscreening wurden verschiedene Drücke (9–45 bar) und Verhältnisse von H2:CO2 (1:9 bis 9:1) bei der CO2-Fixierung unter Bedingungen (T = 300 °C, t = 3–4) verwendet , Katalysator = synthetischer Campo del Cielo bei Montmorillonit). Die Ergebnisse sind in Tabelle 7 zusammengefasst.

Die Ergebnisse der Experimente mit Wasser anstelle von Wasserstoff sind in Tabelle 8 zusammengefasst. Die Bedingungen waren T = 300 °C, t = 3–4, Katalysator = synthetischer Campo del Cielo bei Montmorillonit und CO2-Druck = 40 bar.

Alle Daten sind im Haupttext oder den ergänzenden Materialien verfügbar.

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Wir danken der Mineralogischen Staatssammlung München für die Bereitstellung von Proben des Muonionalusta-Meteoriten. Wir danken Dr. Steffen Schmidt für REM-Messungen, Dr. Jan-Felix Scholtes und Dr. Kai Kohler für die instrumentelle Unterstützung sowie Dr. Laurens Peters für die Datenverarbeitung/Visualisierung. Diese Forschung nutzte das Astrophysics Data System der NASA.

Open-Access-Förderung ermöglicht und organisiert durch Projekt DEAL. Max-Planck-Gesellschaft, Max-Planck-Fellow-Forschungsgruppe „Origins of Life“ (OT). Deutschlands Exzellenzstrategie, ORIGINS, EXC-2094-390783311 (OT). DFG/Deutsche Forschungsgemeinschaft, Projekt-ID 364653263-TRR 235, Entstehung des Lebens (OT). Volkswagen Stiftung, Initiierung von Molecular Life (OT). Deutsche Forschungsgemeinschaft, Schwerpunktprogramm 1833 „Aufbau einer bewohnbaren Erde“, Bewilligung SE 1962/6-1 (DS).

Department of Chemistry, Ludwig-Maximilians-Universität München, Butenandtstr. 5-13, 81377, Munich, Germany

Sophia Peters, Dmitry A. Semenov und Oliver Trapp

Max-Planck-Institut für Astronomie, Königstuhl 17, 69117, Heidelberg, Deutschland

Sophia Peters, Dmitry A. Semenov und Oliver Trapp

Mineralogische Staatssammlung München, Theresienstr. 41, 80333, Munich, Germany

Rupert Hochleitner

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Konzeptualisierung: SP, DS, OT Methodik: SP, OT Experimente: SP Meteoritenproben: RH Analyse: SP, DS, OT Visualisierung: SP, DS, OT Finanzierungsakquise: OT Projektverwaltung: OT Überwachung: OT Schreiben – Originalentwurf: DS , OT, SP, RH

Korrespondenz mit Oliver Trapp.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Peters, S., Semenov, DA, Hochleitner, R. et al. Synthese präbiotischer organischer Stoffe aus CO2 durch Katalyse mit meteoritischen und vulkanischen Partikeln. Sci Rep 13, 6843 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-33741-8

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Eingegangen: 20. August 2022

Angenommen: 18. April 2023

Veröffentlicht: 25. Mai 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-33741-8

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